Formé à Châteauroux, Gilles Sunu quitte la France en 2007 pour rejoindre Arsenal. En Angleterre, il fait ses classes en équipe réserve lors des deux premières saisons et joue à deux reprises avec l’équipe professionnelle avant d’être prêté à Derby County à la mi-saison. En l’espace de deux mois dans le club de Championship, il joue neuf matchs et inscrit un but.
De retour à Arsenal en 2010, l’attaquant international français prend part à la majorité des matchs de l’équipe réserve dont il est l’un des fers de lance, mais n’apparaît pas en équipe première. Il participe à huit matchs de FA Premier League Reserve, inscrivant deux buts au passage.
Il est ensuite prêté au FC Lorient lors de la deuxième partie de saison 2010/2011 où il disputera 9 matchs de championnat. Cette saison, il retrouvera donc la Ligue 1 sous le maillot tango.